第一作者：付开星（博士后）
通讯作者：罗金明（副教授）
通讯单位：上海交通大学环境科学与工程学院
成果简介
近日，学院罗金明副教授在国际权威学术刊物《自然·通讯》（Nature Communications）上，发表了题为“Utilizing cost-effective pyrocarbon for highly efficient gold retrieval from e-waste leachate”的重要研究成果。
引言
随着电子设备使用量的迅猛增长，电子废弃物（E-waste）成为21世纪增长最快的固体废物，每年增长率约为4%。电子废弃物不仅对环境和人类健康构成重大威胁，还因其含有大量不可再生资源如黄金而具有巨大的经济潜力。电子废弃物中的黄金含量比矿石中的高10至100倍，其湿法冶金消化液也含有高浓度的黄金（高达2000毫克每升），是理想的黄金回收资源。然而，传统回收方法如溶剂萃取和电化学还原工艺复杂且昂贵。相比之下，吸附法因其低成本、操作简便且无二次污染，更具规模化应用前景。但传统吸附剂在电子废弃物复杂水化学条件下表现出选择性差、结构不稳定等问题，因此，亟需开发经济可行且可持续的新型吸附剂。
图文导读
图1 热解碳吸附剂的合成与表征
为提高E-waste中黄金回收工艺的经济效益，研究团队选取廉价的海藻酸钠生物质作为碳源，通过改变热解温度精细调控材料的微观结构和物理化学特性，获得了一系列不同石墨化程度及氧基团含量的热解碳吸附剂。透射电子显微镜（TEM）图像显示了其丰富的多孔结构和石墨化微晶体。X射线光电子能谱（XPS）和电导率测试表明，随着热解温度的升高，热解碳的石墨化程度和导电性显著提高，有助于电子传递和金离子还原。
图2 热解碳吸附剂回收黄金性能评估
图2展示了热解碳在黄金回收中的高效性能。首先，通过等温吸附和动力学实验评估了热解碳的吸附性能，发现700℃热解获得的PyC700具有明显最优性能，其理论吸附容量为2829.7 mg g−1，传质系数为1.73 × 10−8 m s−1。在不同初始浓度下，PyC700展示了快速的金回收动力学，并且在较宽浓度范围内表现出高回收容量。此外，PyC700在不同pH值和离子强度下仍能保持高效回收效能。特别是对于共存金属离子的干扰，PyC700展现了极高的选择性，分配系数Kd约为3.1 × 108 mL g-1。这些结果表明，PyC700在实际废弃电子设备浸出液中的黄金回收中具有巨大的应用潜力和经济效益。
图3 热解碳吸附剂回收黄金机理表征
图3、图4分别为热解碳吸附剂回收黄金机理的表征和理论计算结果。热解碳表面的芳香结构提供了关键的电子源，通过水中羟基化过程同时生成电子和酚羟基，用于还原金离子。XPS和FTIR分析显示，金吸附过程中，热解碳的石墨化碳结构发生氧化，石墨化结构中的sp2-杂化碳转变为sp3-杂化碳。实验和理论计算揭示了水分子在热解碳表面解离为羟基离子和质子，羟基离子诱导芳香结构羟基化，生成更多的酚羟基并提供电子用于高价金的还原。DFT计算表明，氯络合态的金离子通过逐步脱氯反应形成金-氯中间体，这一团簇状中间体随后逐步还原生成金核，降低了整个还原过程的反应能垒。
图4 热解碳吸附剂回收黄金机理的理论计算结果
热解碳表现出高回收能力、优异选择性和广泛适用性，特别是在实际CPU浸出液中能高效回收高纯度黄金（>99.82%，23.96K）。技术经济分析进一步证实，基于热解碳的黄金回收工艺展现了显著的经济效益，投入产出比高达1370%。
小结
综上，研究团队通过精心设计并合成了海藻酸盐衍生的热解碳，成功实现了高效选择性地从电子废弃物浸出液中回收黄金，为电子废弃物资源化利用提供了新途径与新思路。该研究不仅在原子水平上揭示了热解碳表面的电子供体机制和金核逐步还原的过程，还通过技术经济分析证明了热解碳在实际应用中的高经济效益和环保优势。此项工作为设计更高效、更绿色的黄金回收吸附剂提供了重要的理论依据和实践指导，展示了其在可持续城市采矿和其他相关应用中的广泛潜力。
作者情况简介
上海交通大学环境科学与工程学院博士后付开星为论文第一作者，副教授罗金明为通讯作者。其他主要合作者包括青岛大学化学化工学院刘霞副教授，南京大学环境学院张孝林副教授，湖南大学土木工程学院周石庆教授，上海交通大学环境科学与工程学院朱南文教授，湘潭大学化学学院裴勇教授。上述合作者均对本研究工作给予了大力支持与帮助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50595-4